Picarro G2103（動(dòng)態(tài)氨排放模型及其與WRF_Chem的在線耦合）

研究背景

化肥施用和牲畜糞便中的氨（NH₃）揮發(fā)是大氣中NH₃的最大來(lái)源。NH₃的揮發(fā)在很大程度上取決于環(huán)境和氣象條件，然而，目前的排放清單和大氣模型對(duì)這一現(xiàn)象的描述很少。

南京大學(xué)、北京大學(xué)與中國(guó)農(nóng)業(yè)大學(xué)的聯(lián)合研究團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一個(gè)動(dòng)態(tài)NH₃排放模型（WRF_SoilN_Chem v1.0），該模型能夠與時(shí)間和空間變化的氣象和土壤條件交互計(jì)算NH₃排放速率。NH₃通量參數(shù)化包括了幾個(gè)氣象因素和人類活動(dòng)，包括施肥、牲畜糞便、交通、住宅和工業(yè)部門。然后將該模型嵌入?yún)^(qū)域WRF_Chem模型中，并根據(jù)NH₃濃度、排放通量的現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量和柱載荷的衛(wèi)星反演進(jìn)行評(píng)估。

評(píng)估顯示，土壤排放與氣象學(xué)的無(wú)縫耦合可以更好地了解NH₃排放的演變及其對(duì)大氣化學(xué)的貢獻(xiàn)，該模型很好地代表了環(huán)境NH₃濃度的空間和時(shí)間變化，表明華北平原和四川盆地的排放量最高，尤其是在夏季。與使用固定排放清單輸入的正常模擬相比，該模型在模擬鋒面活動(dòng)和降水等劇烈天氣變化期間的NH₃排放通量和濃度方面具有優(yōu)越的能力。排放量化方面的這些進(jìn)展也改善了天氣尺度上二次無(wú)機(jī)氣溶膠的模型性能。

建模與實(shí)驗(yàn)方法

WRF_Chem代表與化學(xué)相結(jié)合的天氣研究和預(yù)測(cè)（WRF）模型。它將化學(xué)和氣象學(xué)與每個(gè)時(shí)間步長(zhǎng)的相互作用相結(jié)合，包含一系列處理氣相化學(xué)和氣溶膠的選項(xiàng)。

圖1

WRF_SoilN_Chem模型（v1.0）的體系結(jié)構(gòu)概述。NH₃排放通量計(jì)算（所有部分以藍(lán)色顯示）包括基本排放數(shù)據(jù)和動(dòng)態(tài)計(jì)算.父模型WRF_Chem（以灰色顯示）顯示從其源下載的標(biāo)準(zhǔn)代碼，沒(méi)有任何修改。

研究團(tuán)隊(duì)使用Picarro G2103高精度氨氣分析儀于2012年秋天（2012年10月11日至27日）進(jìn)行的連續(xù)17天的NH₃現(xiàn)場(chǎng)通量測(cè)量數(shù)據(jù)用于驗(yàn)證模型。該測(cè)量是在冬小麥田進(jìn)行的田間規(guī)模實(shí)驗(yàn)，量化了現(xiàn)實(shí)種植條件下地表施肥的NH₃排放量。在田間，使用了三種肥料（即尿素、硫酸銨和復(fù)合氮磷鉀肥），數(shù)百個(gè)地塊的施肥持續(xù)了約20天，這對(duì)華北平原的農(nóng)業(yè)狀況有很大的代表性。通過(guò)Picarro G2103 在兩個(gè)高度（2.5和8m）連續(xù)測(cè)量NH₃濃度，并采用反向分散法（IDM）得出非均勻NH₃排放速率。除了NH₃通量外，還進(jìn)行了2米處的空氣溫度、地面0.05米處的土壤溫度、風(fēng)速和土壤含水量的輔助環(huán)境測(cè)量。

2019年北京和南京的站點(diǎn)對(duì)NH₃和NH⁺⁴濃度進(jìn)行了連續(xù)測(cè)量，用于評(píng)估NH₃模擬情況。在北京的觀測(cè)點(diǎn)位于中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院（CRAES）。在南京的觀測(cè)點(diǎn)位于南京大學(xué)仙林校區(qū)的地球系統(tǒng)區(qū)域過(guò)程觀測(cè)站，該站是長(zhǎng)江三角洲西部地區(qū)的區(qū)域背景站。

圖2

氨排放的空間分布，空間分辨率為1公里×1公里網(wǎng)格（kg yr^-1）。

圖3

（a） 2012年10月11日至27日，中國(guó)衡水農(nóng)田上方觀測(cè)到的時(shí)間序列（黑色符號(hào)）和WRF_Chem在線模型NH₃通量（紅線）。（b） 觀測(cè)通量測(cè)量的Diel小時(shí)箱圖（灰色），與在線模型結(jié)果（粉色）和基礎(chǔ)模型結(jié)果（藍(lán)色）配對(duì)。第5個(gè)和第95個(gè)百分位數(shù)用須圖表示，第25個(gè)和第75個(gè)百分位被包圍在方框中，中位數(shù)用穿過(guò)方框的水平線表示，平均值是方框中的點(diǎn)進(jìn)行的。

氨濃度的月變化和現(xiàn)場(chǎng)觀測(cè)的驗(yàn)證本工作中新開發(fā)的模型能夠模擬隨著氣候變化而變化的NH₃排放率，并將排放率的月變化與可用觀測(cè)值進(jìn)行比較。圖4顯示了地面站點(diǎn)NH₃的月平均值，以及在南京和北京站點(diǎn)提取的模型結(jié)果。在兩個(gè)地點(diǎn)觀察到的NH₃變化清楚地表明，冬季最小，夏季最大，這反映了在溫度更高、施肥更密集的生長(zhǎng)季節(jié)排放量增加。

圖4

本地運(yùn)行和測(cè)量2019年南京站點(diǎn)的基準(zhǔn)（a）和在線（b）模型的月平均氨濃度，虛線表示平均值，陰影區(qū)域的下端和上端表示每個(gè)分布的25%與75%。（c）和（d）位于北京現(xiàn)場(chǎng)

總結(jié)

作者開發(fā)了 WRF_SoilN_Chem（v1.0）模型，該模型是WRF氣象模型和動(dòng)態(tài)NH₃通量模型的在線耦合，以高時(shí)空分辨率模擬依賴氣象的區(qū)域NH₃排放。在該模型中，實(shí)現(xiàn)了高分辨率的基本排放數(shù)據(jù)和與氣象相關(guān)的參數(shù)化，并將WRF模擬的土壤溫度、風(fēng)速、土壤濕度和降雨量視為控制NH₃排放參數(shù)化的重要因素。該版本可以很容易地在其他區(qū)域或全球模型中實(shí)現(xiàn)，并且可以作為NH₃排放計(jì)算的更精確和高度時(shí)間分辨估計(jì)的工具。

多次地基和衛(wèi)星觀測(cè)的初步評(píng)估表明，與廣泛使用的離線 MEIC NH₃ 清單相比，WRF_SoilN_Chem 模型能夠更好地代表中國(guó)東部地區(qū)地表 NH₃ 濃度的時(shí)空變化。作者通過(guò)現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)、監(jiān)測(cè)觀測(cè)和衛(wèi)星檢索對(duì)模型進(jìn)行了評(píng)估，這個(gè)簡(jiǎn)單模型很好地再現(xiàn)了在典型農(nóng)田中測(cè)得的 NH₃ 通量的日變化。WRF_SoilN_Chem 模型中在線計(jì)算的季節(jié)性變化是截然不同的，并且與以夏季高濃度和冬季低濃度為特征的觀測(cè)具有相似的模式。 

聯(lián)合研究團(tuán)隊(duì)：南京大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院&中國(guó)農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院&北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院   

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