Picarro G2201-i（ES&T Letters | Picarro G2201-i 助力農村采暖“煤改氣”轉型的溫室氣體減排研究）

中國北方地區(qū)自2017年以來推行的“煤改氣”政策，即以天然氣替代煤炭用于住宅取暖，已被證實具有顯著的環(huán)境和健康效益。在中國提出“雙碳”目標之后，準確量化二氧化碳（CO₂）和甲烷（CH₄）等溫室氣體排放的重要性愈加凸顯。然而，由于對家用天然氣采暖爐（俗稱“燃氣壁掛爐”）的甲烷泄漏量測算的欠缺，目前仍缺乏對其溫室氣體減排效益的可靠評估。本研究利用高精度的CO₂、CH₄分析儀對中國北京市農村地區(qū)30臺燃氣壁掛爐的廢氣進行實時監(jiān)測；并結合化學計量法、排放因子法和全球增溫潛勢（GWP）方法，估算燃氣壁掛爐的甲烷泄漏率，在此基礎上重新核算其溫室氣體排放量。結果表明，燃氣壁掛爐的甲烷泄漏率為0.22% [0.13, 0.30]%；北京市農村居民采暖的“煤改氣”轉型使得溫室氣體排放量減少了44.8%。該研究結果將彌補甲烷泄漏檢測和溫室氣體排放核算方面的不足，為中國家用燃氣具標準的修訂和能源轉型政策的評估提供數據支撐。

農村居民散煤燃燒采暖是我國北方冬季室內和環(huán)境空氣污染最重要的來源之一。為了改善空氣質量，我國政府大力推進清潔取暖改造，其中包括“煤改氣”工程，即以天然氣（Natural Gas, NG）替代煤炭進行采暖。已有的研究對“煤改氣”的環(huán)境和健康效益進行了較全面的研究，但缺乏對其溫室氣體（Greenhouse Gas, GHG）減排效益的準確測算。自我國提出“雙碳”目標以來，準確可靠的溫室氣體排放核算，作為設計碳減排路徑和推進能源轉型政策的基礎，已變得越來越重要和迫切。

甲烷（CH₄）是天然氣的主要成分，是一種短壽命、強效的溫室氣體，在20年尺度上它的全球增溫潛勢（Global Warming Potential, GWP）是二氧化碳（CO₂）的82.5倍。據觀測，在使用家用燃氣設備時，不僅有天然氣燃燒產生的二氧化碳排放，還存在未燃燒的天然氣逸散造成的甲烷泄漏。隨著“煤改氣”在中國的大規(guī)模推廣，用于采暖和熱水的家用燃氣具——燃氣壁掛爐的數量大幅增加。然而，由于樣本代表性和監(jiān)測儀器精度的不足，目前國內關于燃氣壁掛爐甲烷泄漏的研究很少，且存在較大的不確定性。

基于以上背景，清華大學環(huán)境學院魯璽教授研究團隊，采用高精度的二氧化碳、甲烷分析儀，對北京市30臺燃氣壁掛爐的煙氣進行了現場測量，并基于化學計量法、排放因子法和全球變暖潛勢等方法，估算了燃氣壁掛爐的甲烷泄漏率和“煤改氣”轉型的溫室氣體減排效益。研究論文以“Methane Leakage Measurement of Natural Gas Heating Boilers and Greenhouse Gas Emissions Accounting of ‘Coal-to-Gas’ Transition for Residential Heating in Rural Beijing”為題，發(fā)表在Environmental Science & Technology Letters期刊中。

為測量燃氣壁掛爐的甲烷泄漏，我們隨機抽取了北京市30臺正在運行的燃氣壁掛爐樣本，于2021年11月對它們的煙氣進行現場監(jiān)測。為了采集排氣口處排放的煙氣，我們將一根由DN6（公稱直徑為6 mm）的可彎折金屬管制成的取氣探頭伸入排氣口約6 cm處，以減小采集的樣氣與外部空氣混合造成的濃度測量誤差。然后，經過顆粒物過濾和水蒸氣冷凝后，利用已使用標準氣體校準的Picarro G2201-i CO₂/ CH₄碳同位素分析儀（簡稱“Picarro分析儀”）對樣氣中的CO₂和CH₄濃度進行實時監(jiān)測。Picarro分析儀測量CH₄濃度的精度在低濃度模式下（1.2–15 ppm）為5 ppb，在高濃度模式下（1.8–1500 ppm）為50 ppb，因此能夠準確測量相對于CH₄背景濃度（大氣中CH₄濃度約為2 ppm）的小泄漏和高排放。

本研究對樣本的監(jiān)測時長平均為1.75小時，范圍從0.43到3.65小時，涵蓋了完整的啟停周期。此外，我們通過在監(jiān)測開始和結束時觀察相應的燃氣表來獲取燃氣壁掛爐樣本的天然氣消耗速率，并通過觀察爐具外觀和采訪用戶來收集樣本的額定功率等產品信息。

監(jiān)測現場圖

Picarro G2201-i CO₂ /CH₄

碳同位素分析儀的外觀

燃氣壁掛爐排氣口與取氣探頭

根據燃氣壁掛爐的CH₄和CO₂排放速率的變化特征，我們將每個樣本的監(jiān)測數據劃分為不同的運行周期，然后將每個周期劃分為不同的運行階段：（1）點火階段，（2）燃燒階段，（3）熄火階段，（4）吹掃階段，（5）待機階段，如圖1(A)所示。根據化學反應原理，天然氣中的甲烷（93.8%）和其他可燃成分（C_nH_2n+2，n=2，…，6）在點火后和熄火前與氧氣（O₂）發(fā)生燃燒反應。這里我們假設完全燃燒反應與不完全燃燒反應的比例為99：1?；诨瘜W計量法，我們利用CH₄和CO₂濃度以及天然氣消耗量的監(jiān)測數據，計算燃氣壁掛爐樣本的CH4泄漏率以及CH₄和CO₂ 排放速率。

本研究采用排放因子法，將年均采暖能耗量乘以溫室氣體排放因子，從而估算北京農村住宅采暖的年均溫室氣體排放量。年度供暖能耗數據來自對北京的入戶調查，即每戶4092 [3977, 4208] kg煤或2702.0 [2497.2, 2906.7] m³天然氣。利用本研究的監(jiān)測數據，將溫室氣體（CO₂或CH₄）排放速率除以天然氣消耗速率再乘以溫室氣體密度，從而計算出燃氣采暖的溫室氣體排放因子，即每消耗1 m³天然氣排放2.0564 [2.0530, 2.0597] kg CO₂和0.0014 [0.008, 0.0020] kg CH₄。這里，我們只考慮了終端使用側的甲烷泄漏，不包括燃氣供應鏈上游和中游的甲烷泄漏。燃煤取暖的二氧化碳排放因子取自政府間氣候變化專門委員會（IPCC），即每燃燒1 kg無煙煤（北京普遍使用的煤種）排放2.6 kg CO₂。在本研究中，我們沒有考慮煤炭燃燒產生的甲烷排放。

為了計算溫室氣體排放總量，我們將CH₄排放量乘以GWP得到它們的CO₂當量，再將其與CO₂排放量相加。根據IPCC第六次評估報告（AR6），在20年和100年尺度下甲烷的GWP值分別為82.5和29.8。

圖1. 燃氣壁掛爐不同運行階段的CH₄和CO₂監(jiān)測濃度，以及CH₄排放速率和CH₄泄漏率的估算結果。(A) 燃氣壁掛爐運行周期中監(jiān)測到的CO₂和CH₄濃度的變化，以及運行階段的劃分：(1)點火、(2)燃燒、(3)熄火、(4)吹掃、(5)待機階段。(B) 不同運行階段（包括點火、燃燒、熄火和吹掃階段）的平均CH₄排放速率。(C) 運行期間的平均CH₄泄漏率。

由于天然氣進氣閥在點火前打開、在熄火后關閉，在這兩個時間間隙內均有部分天然氣尚未燃燒而直接排出腔室，導致甲烷排放速率在點火和熄火階段達到峰值。據估計，點火和熄火階段的平均甲烷排放速率分別為10.5 [7.8, 13.2] L h^-1和2.8 [2.1, 3.6] L h^-1，而在燃燒和吹掃階段僅為1.0 [0.4, 1.6]和1.1 [0.8, 1.5] L h^-1（圖1(B)）。如圖1(C)所示，將吹掃出的殘余甲烷計入熄火階段產生的甲烷中，得到各階段的平均甲烷泄漏率從高到低依次為：點火階段0.93% [0.74, 1.13]%，熄火階段0.46% [0.27, 0.65]%，燃燒階段0.10% [0.05, 0.15]%。綜合考慮點火、燃燒、熄火階段的甲烷泄漏以及吹掃階段的天然氣微量泄漏，燃氣壁掛爐運行期間的平均甲烷泄漏率為0.22% [0.13, 0.30]%。

圖 2. 燃氣壁掛爐樣本的甲烷泄漏率分布。(A) 燃氣壁掛爐樣本的甲烷泄漏率箱線圖。(B) 具有不同甲烷泄漏率的燃氣壁掛爐樣本的頻率分布及其對甲烷總排放量的貢獻。

燃氣壁掛爐樣本之間的甲烷泄漏率差異較大，范圍從0.0048%到0.95%（圖 2(A)），這與燃氣壁掛爐運行時燃燒階段的時間占比的差異有關。甲烷泄漏率最大（0.95%）的樣本燃燒階段的時間占比最小，僅為23%；而甲烷泄漏率最?。?.0048%）的樣本在監(jiān)測期間一直處于燃燒階段。在這項研究中，我們還發(fā)現舊的燃氣壁掛爐平均和最大甲烷泄漏率分別高于新的壁掛爐，因此我們推測使用年限也可能是甲烷泄漏率的影響因素。

如圖2(B)所示，大多數樣本的甲烷泄漏率較低，但少數具有高泄漏率的樣本對總甲烷排放量有顯著的貢獻。甲烷泄漏率小于0.1%的樣本占43.3%，但它們僅貢獻了甲烷排放量的7.0%。甲烷泄漏率大于0.25%的樣本僅占30.0%，但其對甲烷總排放量的貢獻達到了71.3%。只有13.3%的樣本的甲烷泄漏率大于0.4%，但它們占甲烷總排放量的40.9%。因此，應盡快檢查、維修或更換甲烷泄漏率特別高的壁掛爐。

參考以往關于家用燃氣具的甲烷泄漏測量的研究可知，不同功能的燃氣具的泄漏率差異較大。其中，采暖鍋爐的平均甲烷泄漏率最?。ū狙芯拷Y果為0.22% [0.13, 0.30]%），熱水器的平均泄漏率較大（0.39%~0.93%），炊具的平均泄漏率最大，達到0.8 %~1.3%。

根據Yuan等人的研究，2016年中國天然氣供應鏈的甲烷泄漏率為0.64%，其中生產、加工、傳輸和分配環(huán)節(jié)的泄漏率分別為0.14%、0.08%、0.36%和0.06%。與這些環(huán)節(jié)相比，住宅部門的終端使用環(huán)節(jié)，即家用燃氣具的使用，在整個燃氣供應鏈中的甲烷泄漏率相對較高。在Alvarez等人結合自下而上和自上而下的測量方法對美國油氣供應鏈的甲烷排放的全生命周期分析中，甲烷在生產、集采、加工、傳輸和存儲、本地分配、煉油和運輸環(huán)節(jié)的泄漏率分別為1.34%、0.46%、0.13%、0.32%、0.03%和0.0026%。忽略了燃氣終端使用的甲烷泄漏率，住宅部門燃氣供應鏈的甲烷排放被明顯低估。

中國油氣企業(yè)甲烷控排聯盟提出目標——到2025年將天然氣供應鏈上游過程的甲烷排放強度降至0.25%以下，而油氣行業(yè)氣候倡議組織（OGCI）預計其將降至0.2%。然而，中國目前還沒有控制天然氣終端設備甲烷泄漏的目標或要求。隨著“煤改氣”進程的推進，新一批的燃氣具即將進入市場。因此，政府迫切需要制定政策或標準來限制家用燃氣具的甲烷泄漏率，以減輕甲烷排放的更廣泛或更長期的影響。

圖3. 北京市農村家庭燃煤和天然氣采暖的年均溫室氣體排放量（CO₂當量）。

圖3顯示了北京農村“煤改氣”轉型前后住宅采暖年均溫室氣體排放量（以二氧化碳當量計）的比較。北京市燃煤采暖家庭平均每戶每年排放10,640 [10,339, 10,941] kg CO₂，而天然氣采暖家庭平均每戶每年排放5556 [5175, 5935] kg CO₂和3.9 [2.4, 5.4] kg CH₄。如果同時考慮CO₂和CH₄的GWP值，在20年尺度下“煤改氣”轉型帶來4763 kg CO₂e₂₀的溫室氣體減排量，即44.8%的減排率；在100年尺度下帶來4968 kg CO₂e₁₀₀的溫室氣體減排量，即46.7%的減排率。甲烷泄漏對“煤改氣”的溫室氣體減排的影響較小，在20年尺度下僅為3%。

北京市22.1萬戶“煤改氣”居民住宅采暖的年均溫室氣體排放量（CO₂e₂₀）比改造前減少了10.53億kg，但仍高達12.99億kg。毫無疑問，“煤改氣”具有顯著的氣候效益。然而，在中國提出碳達峰和碳中和目標的背景下，我們不能滿足或止步于約45%的減排率。要加快發(fā)展可再生能源和節(jié)能技術，進一步推進住宅采暖脫碳。

以上研究結果填補了我國燃氣壁掛爐的甲烷泄漏測量和溫室氣體排放核算的盲點，為中國家用燃氣具標準的修訂和能源轉型政策的評估提供了數據支持。研究表明，“煤改氣”轉型對溫室氣體減排毫無疑問具有顯著的效果；但在我國提出“雙碳”目標的背景下，我們不能滿足或止步于目前的能源轉型進程，而是應加快發(fā)展可再生能源和節(jié)能技術，從而進一步推動住宅采暖脫碳。

原文鏈接

https://doi.org/10.1021/acs.estlett.2c00751

感謝清華大學環(huán)境學院的張夢潔和高瀾博士對本文的修改與支持！